Уникальная историческая судьба Остафьева как музея началась в 1898 году. Тогда владельцем усадьбы стал граф Сергей Шереметев. При нем в Остафьеве был открыт один из первых в России литературно-мемориальных музеев, связанный с именем Александра Пушкина.
В музее хранились вещи поэта - письменный стол, жилет из черного сукна, в котором Пушкин был смертельно ранен на дуэли, трость, в набалдашнике которой закреплена пуговица с вензелем Петра I. Она принадлежала прадеду Александра Сергеевича. А еще чернильный прибор поэта, литографический портрет поэта Жуковского с надписью "Победителю-ученику от побежденного учителя …"
Так постепенно усадьба стала музеем и литературным центром Москвы, где собирались ключевые фигуры "Золотого века" русской поэзии. В 1988 году усадьба, до этого закрытая, снова получила статус федерального музея. В 1995 году "Остафьево" включено в перечень объектов исторического и культурного наследия федерального значения.
Сегодня музей состоит из главного дома с двумя флигелями и парком с хвойной и березовой рощей, липовой аллеей, прудом, памятниками Николаю Карамзину, Павлу и Петру Вяземским, Александру Пушкину и Василию Жуковскому.
В год музей посещают более 100 тысяч человек.