После окончания Гражданской войны семья Бруни переехала в Москву, затем какое-то время они жили в Оптиной пустыни (Калужская область), а в 1920-е вернулись обратно в Москву. Изначально склонности к рисованию Иван Бруни не имел. А свое будущее связывал исключительно с литературой. Он писал лирические стихи, занимался поэтическими переводами. В 1940 году по заказу Гослитиздата переводил с фарси газели (форма в классической арабской и персидской поэзии) Низами Гянджеви. И был настолько в этом успешен, что удостоился высокой оценки своих способностей от таких поэтических мэтров, как Самуил Маршак и Павел Антокольский.
В 1940 году Бруни был призван в ряды РККА, служил в Монголии и на западной границе. Участвовал в Великой Отечественной войне. Сначала был рядовым пехотинцем, затем (с 1942 года) - гвардии старшим сержантом и командиром взвода разведки. Закончил войну старшим сержантом. Иван Львович был трижды тяжело ранен. Особенно опасное ранение в живот он получил в 1941-м под Смоленском. Бруни долго после него восстанавливался, но успел вернуться на фронт и даже участвовал в штурме и взятии Кенигсберга. 2 апреля 1945 года Иван Львович Указом Президиума Верховного Совета СССР был награжден орденом Красной Звезды.
Склонность к рисованию проявилась у Бруни как раз в то тяжелое военное время. "Начал я рисовать неожиданно, - вспоминал Иван Львович, - до этого писал более или менее профессионально стихи. В 1943 году я стал пробовать рисовать портреты солдат. Неожиданно получилось похоже. Эти портретики солдаты вместо фотографий посылали в письмах домой. Я даже отладил соответственный формат - под конверт". С 1944-го он работал фронтовым художником газеты "Вперед на врага" Первого Прибалтийского фронта: рисовал портреты солдат и создавал иллюстрации к фронтовым эпизодам. В полевой сумке у Бруни всегда хранилась пачка бумаги для писем и небольшой набор цветных карандашей.
В 1945 году как фронтовик Иван Львович поступил в Государственную академию художеств Латвийской ССР. Он проучился там два года на кафедре живописи и композиции у педагога Лео Свемпса. В 1947-м у Бруни тяжело заболел отец, поэтому начинающий художник немедленно вернулся в Москву и продолжил обучение уже в столице - в Московском художественном институте имени В.И. Сурикова (сегодня - МГАХИ им. В.И. Сурикова). Его педагогами стали: Владимир Андреевич Фаворский, Павел Яковлевич Павлинов и Михаил Семенович Родионов.
Иллюстрации художника Ивана БруниС 1948 года Бруни уже работал художником-иллюстратором. А спустя четыре года стал членом Союза художников СССР. Первым серьезным проектом Бруни, принесшим ему известность, стало оформление поэмы Александра Твардовского "Василий Теркин". Издание с его иллюстрациями вышло в 1957 году в Гослитиздате. "Василий Теркин" Твардовского и повесть "Звезда" Эммануила Казакевича сыграли особую роль в творческой биографии Бруни. К ним художник обращался не раз.
К "Звезде" - пронзительной повести о военных разведчиках - существует пять разных циклов иллюстраций. Причем каждый из них - не авторский повтор, а новое переосмысление и развитие темы. Сам пережив и тяготы солдатской жизни, и непростой опыт военного разведчика, Иван Львович тонко чувствовал военную тему, мастерски соединял эпическое повествование с суровой "окопной" правдой.
Но не только военными воспоминаниями жил художник. В 1959 году Бруни стал главным художником издательства "Детский мир" (затем "Малыш"). И оставлася им на протяжении трех лет.
Иван Львович много путешествовал по стране. Наибольшее впечатление на него произвела поездка в Туву вместе с детским писателем Геннадием Снегиревым и другом-художником Маем Митуричем. Под впечатлением от этой поездки была издана книжка "Голубая Тува", проиллюстрированная Иваном Бруни. Тувинские пейзажи, встречи с местными рыбаками и охотниками, проживание с ними в охотничьих избушках настолько вдохновили иллюстратора, что он сам написал книгу "В Саянской тайге. Записки художника". Также Бруни создал иллюстрации для книги Константина Бальмонта "Солнечная пряжа" и для "Кладовой солнца" Михаила Пришвина. Многие художественные произведения Ивана Бруни до сих пор хранятся в Государственном Русском музее и Государственной Третьяковской галерее.
В 1976 году он был избран секретарем Правления Союза художников РСФСР. В том же году Указом Президиума Верховного Совета РСФСР талантливому иллюстратору было присвоено звание Заслуженного деятеля искусств РСФСР, а в 1981 году он стал Народным художником РСФСР.
Ивана Львовича Бруни не стало 28 апреля 1995 года. Он похоронен на Ваганьковском кладбище в Москве.